Agnieszka Osiecka zaproponowała jej wykonanie piosenki Intymny świat. Utwór ten zyskał tak dużą popularność, że aktorkę zaproszono na festiwal do Opola, gdzie zdobyła III nagrodę w kategorii piosenka kabaretowo-rozrywkowa. Wkrótce nagrała inne przeboje: Kochasia, który odszedł w siną dal (za który wraz z Bohdanem Łazuką otrzymała w 1965 roku II nagrodę w Opolu), Mówiłam żartem czy Żelazną Bramę.
Iga Cembrzyńska "Divertimento op. 3 Szelesty jesienne" Kabaret Jeremiego Przybory, 1966, TVP, fot. archiwumTVP/Forum
Zaproszono ją do udziału w programie Jeremiego Przybory Divertimento op. 3 Szelesty jesienne (1966), gdzie zaśpiewała piosenkę Historia prosta oraz do cyklicznego programu telewizyjnego Muzyka lekka, łatwa i przyjemna (reż. Janusz Rzeszewski) prowadzonego przez Lucjana Kydryńskiego w latach 1961–1972.
Wystąpiła również w programach rozrywkowych u Olgi Lipińskiej m.in. w Gallux Show (1970). W latach sześćdziesiątych dawała wiele koncertów w kraju i za granicą – dla Polonii w Stanach Zjednoczonych, w Moskwie i republikach ZSRR. Największym jednak jej osiągnięciem były trwające dwa miesiące występy w paryskiej Olimpii (1965).
W 1970 roku nagrała płytę Iga Cembrzyńska śpiewa.
Iga Cembrzyńska podczas występu w Teatrze Stara Prochownia, Warszawa, 1973, fot. Jerzy Płoński/RSW/Forum
Według pomysłu aktorki powstał niezwykły spektakl muzyczny Cztery dialogi z sumieniem do wierszy jej ulubionej poetki Maryny Cwietajewej, wykonywany z towarzyszeniem zespołu jazzowego Sesja 72. Artyści występowali z tym znakomitym widowiskiem w Starej Prochowni i mieli tak duże powodzenie, że zostali zaproszeni na 14. Międzynarodowy Festiwal Jazz Jamboree (1973). Ich występ został przyjęty entuzjastycznie, a brytyjska firma Apollo-Sound wydała w Londynie Dialogi na płycie długogrającej.
Na początku lat osiemdziesiątych aktorka wystawiła w teatrze Buffo z udziałem Michała Bajora i z towarzyszeniem zespołu Janusza Bogackiego recital Dialog z sumieniem, gdzie znalazły się znów śpiewane wiersze Maryny Cwietajewej a także Heinego, Goethego i songi Brechta. Z tym spektaklem została zaproszona w 1984 na Dni Kultury Polskiej do Essen. Prasa niemiecka nazwała ją wówczas „gwiazdą wielkiego formatu”.
Wspólnie ze swoim byłym studentem Wojciechem Walasikiem występowała w całej Polsce z recitalem Szkoła tańców salonowych. Wykonawcy zostali zaproszeni do udziału w Festiwalu Piosenki Aktorskiej we Wrocławiu. Wkrótce ukazała się płyta pod tym samym tytułem (1988).
Nagrała także płytę kompaktową Mój intymny świat (1998), na której znalazły się jej największe przeboje, wznowioną w „Złotej Kolekcji”: Portrety (2002).
W telewizji
Iga Cembrzyńska i Roman Wilhelmi w program muzyczny TVP, 1977, fot. archiwumTVP / Forum
W drugiej połowie lat siedemdziesiątych aktorka wystąpiła w kilku programach telewizyjnych: Podróż sentymentalna (1977) razem z Romanem Wilhelmim, gdzie oboje zaśpiewali stare przeboje, oraz w innych programach autorskich: Godzina z Igą Cembrzyńską, Szalona szansonistka, Iga Cembrzyńska – recital.
W Teatrze Telewizji debiutowała rolą Lukrecji w Spazmach modnych Wojciecha Bogusławskiego (1962) w reżyserii Bohdana Trukana. Inne role to między innymi: Luzzi w Pierwszym dniu wolności Leona Kruczkowskiego (1963) w reżyserii Adama Hanuszkiewicza, Greta u Zygmunta Hübnera w Ostatniej stacji Ericha Marii Remarque'a (1967), Paniusia w Sztormie Władimira Bill-Biełocerkowskiego (1967) w reżyserii Ireneusza Kanickiego, Klarysa w Szewskiej pasji Filipa Hotza Maksa Frischa (1968) w reżyserii Serga Nicoloffa, Leo u Józefa Słotwińskiego w Dwóch wyrokach Zbigniewa Safjana (1969), u Jerzego Gruzy – Dorymena w Mieszczanin szlachcicem Moliera i Mirynna w Obronie Ksantypy Hieronima Ludwika Morstina – oba przedstawienia z 1969 roku.
Wojciech Pokora i Iga Cembrzyńska w przedstawieniu „Dama od Maxima”, reżyseriia: Romuald Szejd, 1976, Teatr Muzyczny, Teatr Telewizji, fot. archiwum TVP/Forum
U tego samego reżysera zagrała Monikę w Mordujemy Vivaldiego Davida Mercera (1985). Inne role to: Eileen Midway u Edwarda Dziewońskiego w Pod własnym dachem Davida Turnera (1972), Rosemary Sydney u Jana Kulczyńskiego w Pikniku Williama Inge (1975), Wanda u Sławomira Kryńskiego w Aktorkach Feliksa Falka (1989), Germaine Lauzon u Barbary Sass w Siostrzyczkach Michela Tremblay'a (1993), Anfisa Obnoskina u Andrzeja Kostenki w Ekscelencji Fiodora Dostojewskiego i Lorraine u Macieja Dejczera w Zagubionych – obie sztuki z 1995 roku.
Tak wypowiedział się o Cembrzyńskiej reżyser Maciej Dejczer (cytat z książki Barbary Rybałowskiej Iga sama i w duecie, Łódź 2001):
Wielkość Igi to pokora i ogromne doświadczenie w pracy. [...] Jest typem aktorki, która doświadczając wiele w życiu, mogła w jakiś sposób zmieniać, udoskonalać swój warsztat. [...] Może zagrać wszystko, nawet przysłowiową książkę telefoniczną, i jestem przekonany, że zrobiłaby to bardzo dramatycznie lub śmiesznie, bo ma również duże zdolności komediowe.
Cembrzyńska była też autorką adaptacji z prozy Egona Kischa sztuki Wniebowzięcie szubienicznej toni (1989), w której zagrała główną rolę. Przedstawienie wyreżyserował Laco Adamik.
W teatrze
Iga Cembrzyńska (Ałła) w jednej ze scen przedstawienia "Kolumbowie rocznik 20", 1965, fot. Maria Berman/Archiwum Fotograficzne Edwarda Hartwiga/Narodowe Archiwum Cyfrowe NAC
W 1962 roku zaczęła występy w warszawskim Teatrze Powszechnym. Po dwóch rolach w nieudanych spektaklach zagrała Annę u Adama Hanuszkiewicza w Dla miłego grosza Apolla Korzeniowskiego (1963). Kreacja ta okazała się jej wielkim sukcesem. U tego samego reżysera zagrała Zosię w Weselu Stanisława Wyspiańskiego (1963) i Ałłę w Kolumbach według Romana Bratnego (1964–1965).
Bolesław Płotnicki, Iga Cembrzyńska, Bogdan Łysakowski w jednej ze scen przedstawienia „Ostatnia stacja”, reżyseria: Zygmunt Hubner, Teatr telewizji, 1967, fot. TVP/Forum
W Teatrze Powszechnym wystąpiła jeszcze jako Elżbieta u Andrzeja Konica w Śpiącej królewnie Ireny Prusickiej (1963) oraz u Jana Wilkowskiego i Adama Kiliana jako Anioł w Pastorałce Leona Schillera (1964). W 1966 roku grała w warszawskim Teatrze Komedia u Jeremiego Przybory postać Stokrotki w Jedzcie stokrotki i u Wojciecha Siemiona Katarzynę de Vausselles w Królu włóczęgów Rudolfa Frimla.
Od 1967 do 1980 roku aktorka występowała w warszawskim Teatrze Ateneum. Zagrała tam u Janusza Warmińskiego: Marikę w Niemcach Leona Kruczkowskiego (1967), Monikę w Kuchni Arnolda Weskera (1972) i Ernę w A miłość nigdy się nie kończy Ödöna von Horvátha (1976).
Iga Cembrzyńska (Lena Jung), Ryszard Siódmak (Rudi Hagen) w jednej ze scen przedstawienia,"Skandal w Hellbergu", Teatr Powszechny, Warszawa, 1963, fot. Maria Berman/Archiwum Fotograficzne Edwarda Hartwiga/Narodowe Archiwum Cyfrowe NAC
U Wandy Laskowskiej wcieliła się w postać Hildy Fajtcacy w Sonacie Belzebuba Witkacego (1969), a u Joanny Sienkiewicz zagrała Wandę w Prywatnym życiu Piotrusia Pana Michała Markowskiego (1977). Duży sukces przyniosła Cembrzyńskiej rola Kobiety u Zdzisława Tobiasza w Apetycie na czereśnie Agnieszki Osieckiej (1968). Sztuka, w której występowała z Marianem Kociniakiem, przez kilka lat utrzymywała się w repertuarze małej sceny. Ciekawy także był występ aktorki u Jerzego Grzegorzewskiego w sztuce Bloomusalem Jamesa Joyce'a (1974), spektaklu w owym czasie bardzo nowoczesnym, mającym formę happeningu. Znakomicie oceniono rolę Jenny w Operze za trzy grosze Bertolta Brechta (1980) reżyserowanej przez Ryszarda Peryta. Jan Koniecpolski pisał o niej (wg cytowanej wyżej książki Iga sama i w duecie):
Iga Cembrzyńska gra tak, że po plecach przechodzą ciarki. Na najwyższe uznanie, podziw i uwielbienie zasługuje także sposób, w jaki śpiewa i dramatyzuje oba songi Jenny: „Pieśń o Salomonie” i „Song Pomywaczki”.
W latach siedemdziesiątych aktorka zagrała w ponad czterystu przedstawieniach sztuki napisanej przez jej męża Andrzeja Kondratiuka – Kogel-mogel, która była wystawiana przez ich teatr objazdowy na niemal wszystkich ważniejszych scenach w Polsce (m.in. w Starym Teatrze w Krakowie, Teatrze Żydowskim w Warszawie, Teatrze Polskim we Wrocławiu).
Aktorka wystąpiła gościnnie w bydgoskiej Operze Nova, gdzie zagrała u Artura Hofmana rolę Gołdy w spektaklu Skrzypek na dachu (1992), a w warszawskim Teatrze Syrena u Leny Szurmiej Panią J. w Biednym B.B. (1998). W 2006 roku można ją było oglądać w roli Maliny w farsowo-kabaretowo-musicalowym Klimakterium... i już Elżbiety Jodłowskiej w reżyserii Cezarego Domagały na scenie warszawskiego Teatru Rampa.
Ogółem zagrała ponad czterdzieści ról w spektaklach teatralnych i telewizyjnych.
W filmie
Zbigniew Cybulski i Iga Cembrzyńska w filmie „Rękopis znaleziony w Saragossie” w reżyserii Wojciecha Jerzego Hasa 1964, produkcja: Zespół Filmowy Kamera, zdjęcia: Mieczysław Jahoda, fot. Polfilm/East News
W filmie aktorka zadebiutowała u Wojciecha Jerzego Hasa rolą Eminy, księżniczki mauretańskiej w Rękopisie znalezionym w Saragossie (1964), powstałym na postawie książki Jana Potockiego. Uznany w Polsce i na świecie film (nagrodzony m.in.: w Edynburgu i San Sebastian), otworzył przed aktorką kolejne możliwości gry na srebrnym ekranie. Jak pisał Jan Słodowski w Leksykonie polskich filmów fabularnych:
Jeden z najbardziej oryginalnych polskich filmów, wizja świata chaotycznego, nie uporządkowanego, będącego metaforą przypadkowości ludzkiego losu, pozbawiona racjonalistycznego klucza.
Później zagrała u równie znakomitego reżysera Tadeusza Konwickiego postać żony Kowalskiego w Salcie (1965). Wcieliła się w postać piosenkarki Ewy Zarębskiej u Pawła Komorowskiego w Ścianie czarownic (1966). U Janusza Morgernsterna zagrała prostytutkę Lolę Fiat 1100 w Jowicie (1967). W tym samym roku aktorka wystąpiła u Jerzego Zarzyckiego w telewizyjnej mini-serii Komedie pomyłek w trzecim odcinku Komedia z pomyłek, gdzie zagrała jedną z głównych ról – Lorę Neuman, a w serialu telewizyjnym Stawka większa niż życie, w Ostatniej szansie (odcinek 5.) – Benitę von Henning. U Juliana Dziedziny w Otellu z M-2 (1968) zagrała Monikę, żonę Chrupka.
Zbigniew Dobrzyński, Iga Cembrzyńska, Jerzy Karaszkiewicz w filmie "Ściana czarownic" w reżyserii Pawła Komorowskiego, 1966, fot. archiwum TVP/Forum
Przełomowy w jej karierze okazał się udział w telewizyjnym filmie komediowym Hydrozagadka (1970), w którym była prezenterką czołówki oraz wcieliła się w postać kelnerki w lokalu Pod Złotym Leszczem. Film reżyserował Andrzej Kondratiuk, który do jego śmierci był partnerem życiowym i zawodowym aktorki. Byli oni niezwykle twórczą parą i nie sposób opisywać kariery Igi Cembrzyńskiej nie wspominając o Andrzeju Kondratiuku.